氫化鋰介導(dǎo)光化學(xué)合成氨示意圖。中國科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所供圖

近日，中國科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所研究員陳萍、郭建平團(tuán)隊(duì)在氫化物化學(xué)固氮研究方面取得新進(jìn)展。團(tuán)隊(duì)揭示了氫化鋰光致脫氫變色現(xiàn)象與固氮之間的關(guān)聯(lián)，并由此構(gòu)筑了氫化鋰介導(dǎo)的光催化合成氨過程。相關(guān)成果發(fā)表于《自然-化學(xué)》。

氮?dú)饧託浜铣砂笔蔷S持生命延續(xù)、滿足人類社會(huì)能源與化工需求的關(guān)鍵化學(xué)反應(yīng)之一。然而，現(xiàn)有哈伯法合成氨技術(shù)需要高溫高壓的苛刻反應(yīng)條件，是一個(gè)高能耗、高碳排放的過程。發(fā)展可再生能源驅(qū)動(dòng)、溫和條件下實(shí)施的合成氨新技術(shù)，是研究人員長期追求的目標(biāo)，也是化學(xué)科學(xué)中極具挑戰(zhàn)性的研究課題。太陽能是一種取之不盡、用之不竭的可再生能源，實(shí)現(xiàn)光供能的合成氨過程是最理想的合成氨方式之一。

在此次研究工作中，團(tuán)隊(duì)探索了氫化物在光照下的固氮行為。研究發(fā)現(xiàn)，氫化鋰作為一種無機(jī)寬禁帶半導(dǎo)體，在紫外光照下會(huì)出現(xiàn)脫氫及變色現(xiàn)象。與常規(guī)氧化物或氮化物半導(dǎo)體不同，氫化鋰在產(chǎn)生載流子分離后，負(fù)氫會(huì)失去電子形成氫氣，并產(chǎn)生氫空位，而光生電子可在表面氫空位形成富電子的色心結(jié)構(gòu)，有助于氮?dú)獾倪€原活化，整個(gè)過程中負(fù)氫也能參與N-H鍵的形成。在氮?dú)涔策M(jìn)料條件下，團(tuán)隊(duì)實(shí)現(xiàn)了溫和條件下氫化鋰光催化合成氨過程。該研究展現(xiàn)了氫化物在介導(dǎo)光化學(xué)反應(yīng)中的發(fā)展?jié)摿?，豐富了氫化物固氮化學(xué)的知識(shí)體系。

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