北京大學(xué)化學(xué)與分子工程學(xué)院郭雪峰教授課題組與相關(guān)團(tuán)隊(duì)合作,以石墨烯基單分子器件平臺(tái)為載體,對(duì)給體-受體結(jié)構(gòu)的雙自由基分子的開殼特性進(jìn)行了精準(zhǔn)實(shí)時(shí)檢測(cè)與調(diào)控,并揭示了溫度、電場(chǎng)及磁場(chǎng)三種外界因素如何影響雙自由基自旋態(tài)的轉(zhuǎn)換機(jī)制,在未來(lái)量子通信和計(jì)算等方面具有巨大的應(yīng)用前景。相關(guān)研究成果日前以《單分子自由基中量子自旋轉(zhuǎn)換的調(diào)控》為題發(fā)表于《自然·納米技術(shù)》。
當(dāng)今,信息技術(shù)發(fā)展迅猛,電子自旋的內(nèi)在屬性在邏輯運(yùn)算、數(shù)據(jù)存儲(chǔ)與信息讀取等方面的作用愈發(fā)凸顯。隨著實(shí)驗(yàn)技術(shù)的持續(xù)進(jìn)步,電子自旋的研究正由宏觀層面逐步深入到納米尺度甚至單自旋水平,為自旋相關(guān)應(yīng)用開辟了寬廣道路。但在探測(cè)與調(diào)控單自旋領(lǐng)域,世界各國(guó)的科學(xué)家們?nèi)悦媾R重大挑戰(zhàn)。
本次研究中,團(tuán)隊(duì)基于分子工程學(xué)原理,利用共價(jià)鍵將給體-受體結(jié)構(gòu)的雙自由基分子錨定在石墨烯納米電極上,成功構(gòu)筑了單分子自由基器件,并實(shí)現(xiàn)了在低溫環(huán)境下穩(wěn)定的單電子傳輸性能。
隨后,團(tuán)隊(duì)根據(jù)自由基分子在不同溫度下的磁學(xué)測(cè)試,擬合了單線態(tài)-三線態(tài)能隙,并通過(guò)實(shí)時(shí)電流測(cè)試觀察到三種不同的電導(dǎo)狀態(tài)及其相互轉(zhuǎn)換關(guān)系,進(jìn)而對(duì)這些狀態(tài)進(jìn)行了詳細(xì)分類與解析。活化能擬合結(jié)果表明,溫度的升高將有利于促進(jìn)從閉殼結(jié)構(gòu)向開殼結(jié)構(gòu)的轉(zhuǎn)換,特別是向開殼三線態(tài)的轉(zhuǎn)換。
在電場(chǎng)效應(yīng)研究中,團(tuán)隊(duì)通過(guò)施加偏壓,成功利用電場(chǎng)降低單線態(tài)-三線態(tài)轉(zhuǎn)換的能壘,促進(jìn)閉殼單線態(tài)向開殼三線態(tài)轉(zhuǎn)換。而單分子自由基器件在磁場(chǎng)調(diào)控方面的作用同樣顯著。在低溫情況下,單分子自由基器件表現(xiàn)出明顯的正磁阻效應(yīng),且磁場(chǎng)的增強(qiáng)促進(jìn)了閉殼結(jié)構(gòu)向開殼三線態(tài)轉(zhuǎn)換,但同時(shí)抑制了向開殼單線態(tài)的轉(zhuǎn)換。
郭雪峰表示,該研究證明了單分子電學(xué)方法在直接檢測(cè)與調(diào)控自由基分子自旋態(tài)的重要作用。如能進(jìn)一步實(shí)現(xiàn)常溫環(huán)境穩(wěn)定量子自旋態(tài),這項(xiàng)研究成果將為開發(fā)基于分子自旋的量子信息系統(tǒng)提供重要的芯片技術(shù)支持,推動(dòng)電子信息技術(shù)向更深層次發(fā)展。
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